Η Αθήνα, την εποχή που έγινε πρωτεύουσα του ελληνικού βασιλείου το 1834, ήταν από οικιστικής άποψης ένα χωριό, και μάλιστα ένα ρημαγμένο χωριό. Στις πολεοδομικές επεμβάσεις που έγιναν στα πρώτα ήδη χρόνια της βασιλείας του Όθωνα συμμετείχαν ευρωπαίοι αρχιτέκτονες και πολεοδόμοι, ανάμεσά τους και ο Γερμανός Ερνέστος Τσίλλερ.
Ο Γερμανός αρχιτέκτονας, ζωγράφος, ερευνητής και λάτρης της αρχαιότητας, γεννημένος το 1837 σε ένα μικρό χωριό της Σαξωνίας κοντά στη Δρέσδη, ήρθε νεότατος (24 ετών), το 1861, με προτροπή του μεγάλου Δανού αρχιτέκτονα και δασκάλου του στη Βιέννη, Θεόφιλου Χάνσεν, στην Αθήνα ως αρχιτέκτονας-επόπτης για το κτίσιμο της Σιναίας Ακαδημίας. Ο μέγας ευεργέτης και βαθύπλουτος βαρόνος Σίμων Σίνας χρηματοδότησε γενναιόδωρα το πρώτο μεγάλο δημόσιο αρχιτεκτονικό έργο των Αθηνών κτισμένο αποκλειστικά από πεντελικό μάρμαρο, ως «μεταγραφή» του περίφημου Ερεχθείου της Ακρόπολης. Με τη βοήθεια των Χάνσεν και Σίνα, ο Τσίλλερ απέκτησε τις περισσότερες διεθνείς και ελληνικές διασυνδέσεις με τους μελλοντικούς πελάτες του, ιδίως την εποχή της βασιλεία του Γεωργίου Α΄.
Τα αρχαία ερείπια μαγνήτισαν αμέσως τον φιλόδοξο νεαρό αρχιτέκτονα: Ανακαλύπτει το Παναθηναϊκό Στάδιο, κάνει ανασκαφές και αποτυπώνει το Θέατρο του Διονύσου στα πόδια της Ακρόπολης. Μελετά την αρχιτεκτονική δομή του Παρθενώνα, σχεδιάζει συνεχώς τα λείψανα των αετωμάτων, είναι ανάμεσα στους πρώτους που καταγράφει την πολυχρωμία στα αγάλματα και αρχιτεκτονικά στοιχεία του Θησείου, του Ερεχθείου, του ναού της Αφαίας στην Αίγινα κ.λπ., τα οποία μεταφέρει ως διακοσμητικά στοιχεία στις κατοικίες του. Το ύφος του, μέσα στο πλαίσιο του κλασικισμού, ορίζεται ως πλουραλιστικό-εκλεκτικιστικό.
Στα πρώτα του έργα συγκαταλέγονται τα Θέατρα: Έκτισε το Δημοτικό Θέατρο Αθηνών (πλ. Κοτζιά, γκρεμίστηκε το 1940), το Βασιλικό [Εθνικό] Θέατρο, το Θέατρο Πατρών, το Θέατρο Ζακύνθου (καταστράφηκε από τους σεισμούς του 1953). Επέβλεψε στην εκτέλεση των έργων του Χάνσεν, την Ακαδημία, το Ζάππειο, την Εθνική Βιβλιοθήκη, το Εθνικό Αρχαιολογικό Μουσείο. Έκανε προτάσεις για τον εξωραϊσμό του Λυκαβηττού ως κέντρο αναψυχής των αστών Αθηναίων (η δενδροφύτευσή του οφείλεται στον Τσίλλερ). Είναι ο αρχιτέκτονας του σημερινού Προεδρικού Μεγάρου, τότε ανάκτορο του διαδόχου Κωνσταντίνου, πολλών ιδιωτικών μεγάρων: «Ιλίου Μέλαθρον» για τον ερασιτέχνη αρχαιολόγο Ερρίκο Σλήμαν, τα Μέγαρα Μελά, Όθωνα Σταθάτου, Δεληγιώργη, Καλλιγά, Ψύχα, Πεσμαζόγλου. Έκτισε το Γερμανικό καθώς και Αυστριακό Αρχαιολογικό Ινστιτούτο, βίλες στην Κηφισιά και στον Πειραιά την συνοικία Τσίλλερ στην Καστέλα, τα ξενοδοχεία «Μπάγκειον» και «Αλέξανδρος» στην Ομόνοια, εκκλησίες στο Αίγιο, Βέλο Κορινθίας, Βίλια Αττικής, Άγιο Αθανάσιο Πύργου, Άγιο Λουκά Πατησίων, Αγία Τριάδα οδού Πειραιώς, βίλες στην Κηφισιά και αγορές και σχολεία σε πολλές πόλεις της Ελλάδας. Ο αριθμός των έργων του ξεπερνά τα 500.
